A ce jour, on estime que plus de 70% des émissions de CO2 issues de la combustion d'énergies fossiles proviennent des zones urbanisées et industrialisées. Paris, deuxième mégapole en Europe de l'Ouest, émet environ 13% des émissions de CO2 nationales, alors que l'Ile-De-France ne représente que 2% du territoire français. A l'heure actuelle, la plupart des estimations des émissions de CO2 urbaines sont données par des inventaires dit bottom-up. Ces inventaires reposent sur des proxies d'activités et des facteurs d'émissions calculés sur banc d'essai, qui ne sont pas forcément bien représentatifs de la réalité. Les incertitudes associées peuvent atteindre plusieurs dizaines de pourcents lorsqu'il s'agit de définir les contributions individuelles des différents secteurs d'émissions de CO2 sur le total émis. De ce fait, il est urgent de développer d'autres méthodes et/ou d'améliorer les méthodes bottom-up pour quantifier de façon plus précise les émissions de CO2 urbaines, notamment celles des mégapoles. Les méthodes atmosphériques dites top-down représentent un outil de choix. De 2009 à 2013, le projet ANR blanc CO2-Megaparis nous a permis, en collaboration avec Airparif, de développer un réseau d'observation in-situ du CO2 atmosphérique parisien qui est venu compléter deux stations du réseau national ICOS en Ile-de-France. Je montrerai comment les observations collectées nous ont permis de caractériser le panache de CO2 émis par la mégapole parisienne sur une période d'un an, aux échelles diurne à saisonnière. Une campagne de mesures de la hauteur de couche limite nous a également permis de mettre en évidence le rôle de l'ilôt de chaleur urbain sur ce paramètre en zone urbaine, paramètre très important puisqu'il constitue au premier ordre le facteur de dilution atmosphérique verticale des émissions de CO2. En association avec le projet Megapoli, nous avons également réalisé une campagne de mesures des isotopes 12C, 13C et 14C du CO2 pour quantifier les contributions individuelles des flux biosphériques et des émissions fossiles par secteurs d'émissions sur le signal de CO2 total mesuré à Paris. Enfin, nous avons développé des outils de modélisation directe avec le CNRM ainsi qu'un outil de modélisation inverse en association avec le projet KIC CarboCount-City. Je montrerai les principaux résultats de ces travaux et je conclurai sur les leçons qui peuvent être tirées du projet CO2-Megaparis pour la quantification des émissions de CO2 urbaines au moyen de méthodes atmosphériques. Je terminerai enfin sur des perspectives nouvelles basés sur une approche multi-espèces impliquant les isotopes du CO2 et les composés organiques volatils (projet Multi-CO2, IPSL) , et le développement d'une nouvelle station sur la tour Eiffel pour mieux comprendre le transport vertical des émissions (projet Le CO2 parisien, Ville de Paris).